Raoul Larche est le fils de Guillaume Larche, sculpteur ornemaniste et ébéniste, et de Thérèse Lansade. Son frère, Nicolas-Édouard Larche, est architecte.

Après être passé par l’École nationale supérieure des arts décoratifs, il est admis à l’École nationale supérieure des beaux-arts de Paris où il est l’élève de François Jouffroy, Auguste Dumont, Alexandre Falguière, Jean-Léon Gérôme et Eugène Delaplanche.

Il débute au Salon des artistes français en 1884 et expose très régulièrement jusqu’en 1911. En 1886, il obtient le second grand prix de Rome de sculpture. Cette année-là, le sujet du concours était Tobie retirant le poisson de l’eau.

Il reçoit une médaille de troisième classe en 1890, une médaille de première classe en 1893, une médaille d’or à l’Exposition universelle de 1900 et une médaille d’honneur en 1910.

François-Raoul Larche est l’un des nombreux artistes à avoir été influencé par la danseuse américaine Loïe Fuller : la lampe de 1901 inspirée de la danseuse, par son pouvoir évocateur, le classe parmi les sculpteurs qui ont rompu avec l’art académique et lui assura une grande notoriété. C’est ainsi qu’il crée de nombreux objets d’art et pièces décoratives en bronze et en étain (lampe, vase, lustre, coupes décoratives…) qui ont été édités par la fonderie d’art Siot-Decauville à Paris. Il a produit également plusieurs statues religieuses telles une Jeanne d'Arc à l’église de Gagny ou Saint-Antoine à l’Église Saint-Antoine-des-Quinze-Vingts à Paris.

Membre du jury de l’École des beaux-arts de Paris et du Salon des artistes français, il entre, en 1904, au comité de la Société des artistes français. Il est promu officier de la Légion d’honneur le 16 mai 1910.

Alors que son atelier était situé au no 6 de la rue Mornay dans le 4e arrondissement de Paris, il résidait souvent en Seine-et-Oise à Coubron, où sa maison existe toujours.

Le 3 juin 1912, il est renversé par une voiture alors qu’il se promenait, au bras d’un ami, dans les rues de Lagny. Transporté dans le coma dans un établissement de santé parisien au no 60 rue Violet dans le 15e arrondissement de Paris, il meurt le soir même. Après la cérémonie funéraire à l’église Notre-Dame-d'Auteuil, le corps a été transporté à Coubron où eut lieu l’inhumation. Sa tombe, située dans le cimetière de la commune, est surmontée d'une reproduction de l’une de ses statues. La commune fit élever un monument commémoratif dans la parc de la mairie : il est orné de son groupe en bronze 

Les Faunes. Par ailleurs, la commune de Coubron possède plusieurs autres réalisations de l’artiste (Buste de Mme Larche9, Éphèbe, Oreste.

En 1920, le Salon des artistes français organise une exposition rétrospective de son œuvre au Grand Palais à Paris.

Sa veuve proposa de faire donation d'œuvres de son mari à la ville de Bordeaux à condition qu'une salle Raoul-Larche soit créée dans le musée des beaux-arts. Cette salle, inaugurée le 5 décembre 1921, a été supprimée au début des années 1930, période durant laquelle l'Art nouveau était totalement tombé en disgrâce aux yeux des conservateurs de musée.

Le 14 juin 1937, la totalité des pièces de l’atelier de Raoul Larche est mise en vente à l’hôtel Drouot à Paris.

La place de la mairie de Saint-André-de-Cubzac porte son nom, ainsi qu'une avenue à Coubron et à Saint-Médard-en-Jalles.